Увлекшись изобразительным творчеством, он, в свои варшавские годы, занимался в 1902—05 в рисовальной школе Я. Каузика, а затем в местной Школе изящных искусств. Был одним из основателей Литовского художественного общества (1907).
Излюбленной техникой Чюрлениса были пастель и темпера; маслом писал сравнительно редко. Первые его картины сложились на основе пейзажных и архитектурных зарисовок (Друскининкая и его окрестностей), превратившихся в таинственно-отвлеченные («Музыка леса», 1903; «Покой», 1904) или национально-романтические («Жемайтийские кресты», 1909) символы. Стилистика позднего романтизма и здесь, в живописи, плавно переходила в символизм. Его лучшие образы нарождались из внутренних медитаций и видений, порою фиксируя сны или переводя в визуальный ряд определенные музыкальные темы.
Помимо отдельных, самоценных композиций («Сказка о королях», 1908; и др.) Чюрленис писал триптихи («Путешествие королевны», 1907; и др.), но еще чаще целые циклы, нередко обозначенные как «сонаты» с традиционным четырехчастным делением на «аллегро», «анданте», «скерцо» и «финал». Среди лучших его живописных циклов — «Знаки зодиака», «Зима», «Весна», «Соната солнца», «Соната весны» (все — 1907), «Соната моря», «Соната звезд», «Соната ужа» (все — 1908), «Соната пирамид» (1908—09).
В характерных для этих произведений мотивах космического величия, волшебной власти и вечного круговращения природы доминирует жизнеутверждающе-эпическое настроение, часто акцентированное светлыми, солнечными красочными гаммами (таковы, в частности, знаменитая «Сказка», центральная часть триптиха «Путешествие королевны» — с младенцем перед волшебным цветком на вершине горы и зависшей над ними птицей с огромными крыльями, или грандиозная космическая мельница, парящая в «Анданте» «Сонаты весны» над мельницами земными).
Но параллельно (начиная с раннего цикла «Похороны», 1903—04) усиливаются скорбные, даже трагические мотивы, форсированные темными цветовыми зонами и зловещими символами (такими как мировой змей в виде исполинского ужа, черное солнце, опустевшие древние города). Пафос рождения нового мира из вселенских бездн сменяется ужасом всеобщего нисхождения в эти бездны. Демон (в одноименной картине 1908—09) как бы произносит приговор человеческой цивилизации, представленной в виде безлюдных дворцов и башен.
Последние два года жизни мастера были омрачены тяжким душевным недугом. Помещенный в лечебницу (1910), он умер в следующем году от кровоизлияния в мозг.
В 1910 Чюрленис заочно избрали в состав только что воссозданного петербургского общества «Мир искусства». Его картины произвели сенсацию в стане русских символистов ; поэт Вячеслав И. Иванов опубликовал о нем статью «Чюрленис и проблема синтеза искусств» («Аполлон», 1914, № 3), которая до сих пор считается одним из лучших исследований его творчества. Вполне возможно, что величавая ритмика его картин, приближающаяся по духу своему к раннему абстрактному искусству, оказала прямое воздействие на творчество В. В. Кандинского.
Подавляющее большинство живописных и графических произведений Чюрлениса (в том числе и все вышеупомянутые) хранится в его музее в Каунасе. В Друскининкае существует дом-музей художника и композитора, посвященный в основном его музыкальному творчеству.