В период с 1958 по 1973 Гурченко снялась в главных ролях в 9 фильмах: «Роман и Франческа», «Гулящая», «Укротительница велосипедов», «Рабочий посёлок», «Нет и да», «Белый взрыв», «Мой добрый папа», «Летние сны», «Табачный капитан». Эти киноленты не имели большого успеха.
Сама Людмила Гурченко говорила об этом периоде своей жизни: «Я пережила много жестокостей. Жестокость есть в том, что в мой самый лучший период, когда расцвет человека, женщины, когда есть здоровье, и... десять лет не сниматься! Разве после этого что-то может быть страшней? Ничего!».
В этот период жизни Людмила Гурченко пробует сниматься в новом для неё драматическом амплуа: «Балтийское небо» (1961) — фильм даже был представлен на Международном кинофестивале в Венеции, «Рабочий посёлок» (1966), но роли в этих фильмах были скорее как исключение, в основном были эпизоды (яркие, запоминающиеся, но эпизоды): «Женитьба Бальзаминова» (1964), «Дорога на Рюбецаль» (1970) и «Корона Российской империи, или Снова неуловимые» (1971).
В 1960-е и начале 1970-х годов Гурченко была малозаметна, даже продолжая регулярно сниматься. Так продолжалось до выхода в 1974 году фильма «Старые стены», в котором актриса сыграла главную роль — директора ткацкой фабрики.
Людмила Гурченко постепенно стала одной из ведущих актрис советского кино. Но её продолжали приглашать сниматься преимущественно в музыкальных комедиях и фильмах-опереттах. Музыкальные фильмы с участием Гурченко выходили один за другим. Людмила Марковна с успехом играла и пела в «Табачном капитане» (1972), «Соломенной шляпке» (1974), «Небесных ласточках» (1976) и «Маме» (1976).
Так совпало, что, дав согласие сниматься в музыкальном фильме «Мама», Гурченко получила предложение сыграть роль генеральши в фильме «Неоконченная пьеса для механического пианино», и ей пришлось отказать Никите Михалкову. Съёмки «Мамы» принесли ей не только творческую удачу, но и новые испытания.
14 июня 1976 года, во время съёмок на льду, клоун Олег Попов упал и сломал актрисе правую ногу. Закрытый перелом со смещением грозил инвалидностью — ногу собирали по кусочкам из 19 осколков. Сразу после сложнейшей операции Гурченко продолжила сниматься. Но вновь танцевать и ходить на шпильках актриса смогла только после многолетних тренировок и специальных физических упражнений.
Помимо комедий регулярно выходили её телевизионные бенефисы и специальные музыкальные программы. Людмила Гурченко пыталась вырваться за рамки навязанного ей амплуа, она хотела играть драматические роли. И в конце концов добилась своего.
В 1976 году её приглашают на главную роль в фильм «Двадцать дней без войны», в котором Гурченко сыграла одну из лучших своих драматических ролей. Тем ярче кажется контраст двух её персонажей в фильмах, снимавшихся с разницей в один год: костюмерши Нины из «Двадцати дней без войны», живущей в эвакуации в годы войны, и легкомысленной шляпницы Клары из «Соломенной шляпки». Партнёром актрисы по фильму был Юрий Никулин, к тому времени тоже зарекомендовавший себя в первую очередь как комедийный актёр. В одном из интервью Гурченко с благодарностью вспоминала, как Никулин помогал ей на съемках этого фильма: «Если бы не он, я не знаю, как бы я выдержала эту трудную картину, которую почти два года снимали».
Следующей выдающейся работой Гурченко стал фильм «Сибириада» режиссёра Андрея Кончаловского. В 1979 году фильм был удостоен Гран-при Каннского кинофестиваля.
В 1979 на экраны выходит картина Никиты Михалкова «Пять вечеров». В роли Тамары Васильевны — одинокой женщины, внезапно встретившей любимого человека, с которым её разлучила война — в исполнении Гурченко драматическая, почти трагическая. Все пять вечеров своей мелодрамы Никита Михалков снял в трёх квартирах и на лестничных площадках.
Одной из лучших работ актрисы стал фильм «Вокзал для двоих», в котором она исполнила роль вокзальной официантки Веры Нефёдовой. За этот фильм она была признана лучшей актрисой 1984 года по опросу журнала «Советский экран».
Людмила Гурченко в фильме "Вокзал для двоих"
Также среди ролей 80-х годов полюбились зрителям ее роли в таких фильмах как Любимая женщина механика Гаврилова (Маргарита Сергеевна Соловьёва), Отпуск за свой счёт (Ада Петровна), Полёты во сне и наяву (Лариса Юрьевна Кузьмина), Любовь и голуби (Раиса Захаровна).